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唐书恒1 朱卫平2 李忠城1 吕建伟1 陈江1 郭东鑫1(中国地质大学能源学院北京100083 中国石油吐哈油田公司新疆哈密839009)摘要:河东煤田柳林区块煤层气井产出水具有高盐度、高矿化度的特点，直接排放可能会造成对生态环境的破坏，开展煤层气井产出水特征及动态变化规律研究，将为建立合理有效的产出水处理技术提供依据。通过连续跟踪采集柳林区块煤层气井产出水样品，并进行了25项物理化学参数的系统测试，发现矿化度及氯离子、钠离子浓度均呈现先高后低的变化趋势，而碳酸氢根离子的变化规律相反，呈现先低后高的特点。水型呈现由NaCl水型向NaClHCO3水型和NaHCO3Cl水型变化的规律。产出水中阳离子以K++Na+离子为主，阴离子HCO－3和Cl－值较为接近，不存在明显占绝对优势的离子。依据产出水中各离子的变化特点。采用回归分析方法，建立了氯离子浓度排采动态变化模型。关键词: 煤层气井 产出水 水质 动态变化 柳林区块基金项目: 国家科技重大专项课题 ( 2011ZX05034 003) ; 国家自然科学基金项目 ( 40972108) ; 国家 973 计划课题 ( 2009CB219604)作者简介: 唐书恒，1965 年生，河北正定人，博士，教授，博士生导师，从事煤层气地质与开发工程研究。电话: 010 82320601，E mail: tangsh@ cnThe Characteristics and Dynamic Changes of Producing Water from Coalbed Methane Wells in Liulin BlockTANG Shuheng1，ZHU Weiping2，LI Zhongcheng1，LV Jianwei1， CHEN Jiang1，GUO Dongxin1( School of Energy Resources，China University of Geosciences，Beijing，100083 Tuha Oilfield Company，CNPC，Hami，Xinjiang，839009，China)Abstract: The groundwater produced from the coalbed methane ( CBM) wells in Liulin block，Hedong coal field is characterized by high salinity，so the direct discharge of the water will cause environment The research on the characteristics and dynamic changes of the water produced from the CBM wells will provide basis for establishing the reasonable and effective produced water treatment Based on the continuous tracking collection of the CBM wells produced water samples and the systematically testing 25 physical and chemical param- eters，the dynamic changes of the Salinity and various anions and cations were The results show that the concentration of salinity，chloride ion and sodium ion change from high to low，but the concentration of bicarbon- ate ion changes conversely with the trend from low to The water changes from Na Cl type to Na Cl HCO3 type and Na HCO3Cl The cations are mainly K+and Na+ions，and there is no obvious dominant anions with the close HCO3－and Cl－values in the produced According to the changes of the ions，the model of Chloride ion concentration in the water was established using nonlinear regression Keywords: CBM wells; produced water; water quality; dynamic changes; Liulin block1 地质背景河东煤田柳林区块面积824km2，位于山西省西部，河东煤田中部，距太原市220km，隶属于吕梁市柳林县。该区属于西北黄土高原地带，总体地形形态南北高，西部与中部低，区内属黄河流域。从构造位置上看，该区块处于鄂尔多斯盆地东缘吕梁山西坡的南北向构造带上，总体上是一个基本向西倾斜的单斜构造，属于吕梁复背斜西翼的一部分。该区断层稀少，次级褶曲一般幅度也不大，以单斜为主导构造。区块内及周边赋存的地层有奥陶系中统峰峰组(O2f);石炭系中统本溪组(C2b)和上统太原组(C3t);二叠系下统山西组(P1s)和下石盒子组(P1x);二叠系上统上石盒子组(P2s)和石千峰组(P2sh);三叠系下统刘家沟组(T1l)和和尚沟组(T1h);新生界新近系上新统(N2);第四系中更新统(Q2)、上更新统(Q3)和全新统(Q4)。该区目前主要开采二叠系下统山西组(P1s)3+4号和5号煤层中的煤层气(周宝艳等，2007;接铭训，2010;赵庆波等，2006;刘新社等，2007;傅雪海等，2007)。2 产出水离子变化规律河东煤田柳林区块煤层气井产出水具有高盐度、高矿化度的特点，直接排放可能会对生态环境造成破坏，开展煤层气井产出水特征及动态变化规律研究，将为建立合理有效的产出水处理技术提供依据。本文以柳林区块MC试验区井组为基础，选取了MC01V，MC0-2V两口水平井和MC03，MC04，MC05三口直井共五口井为对象，进行连续跟踪取样，进行了包括矿化度、钾钠离子、钙离子、镁离子、氯离子、碳酸氢根离子、硫酸根离子等在内的25项物理化学参数的系统测试，分析了其变化规律。1 矿化度变化规律根据化验所得到的矿化度数据，MC试验区矿化度值整体较高，5口井排采初期最高值接近7000mg/L，最小值也接近2900mg/L，平均值约为4980mg/L(见表1)。MC试验区所取的5口煤层气井中，其中3口直井(MC03，MC04，MC05)采集数据时处于压裂后排采初期，2口水平井(MC01V，MC02V)是排采2～3个月后开始取样。水样分析结果表明:MC试验区产出水矿化度在排采初期较高，在较短的时间内矿化度值下降明显。MC01V排采到第70天时矿化度值超过3500mg/L，在排采到约90天时，其值下降到2400mg/L，在之后长达160天的时间段内基本趋于稳定。MC02V井从取样开始，矿化度值始终保持相对平稳(图1)。2 氯离子变化规律由MC试验区煤层气井产出水氯离子变化趋势图(图2)可以看出，MC试验区由于排采时间长短不同，测定的氯离子浓度变化趋势亦不同，MC03，MC04，MC05三口直井排采初期即开始取样，初期氯离子浓度较高，之后呈现迅速降低的变化趋势。两口水平井MC01V，MC02V分别从排采70天和118天才开始取样，取样时间段内氯离子变化较平稳，且浓度值较直井显著偏低，大部分数值处于300～400mg/L的范围内。表1 MC实验区煤层气井产出水矿化度统计图1 MC试验区煤层气井产出水矿化度变化趋势图2 MC试验区煤层气井产出水氯离子变化趋势3 HCO―3变化规律从MC试验区煤层气井产出水HCO－3变化趋势图(图3)可以发现，MC-03，MC-04，MC-05三口直井在排采初期，HCO－3离子浓度较高，基本位于1400～1900mg/L之间，之后处于缓慢上升的过程;而MC-01V，MC-02V两口水平井HCO－3离子浓度较3口直井要低，在排采100天后，HCO－3离子浓度缓慢上升，但数值变化较平稳，均处于1000～1500mg/L范围之内。图3 MC试验区煤层气井产出水HCO－3变化趋势4 Na+变化规律从MC试验区煤层气井产出水Na+变化趋势图(图4)可以看出，MC-03、MC-04，MC-05三口直井在排采初期Na+离子浓度较高，在2000～2500mg/L之间，之后呈现缓慢下降的趋势。MC04井下降幅度最为明显，而MC-01V，MC-02V两口水平井在排采100天后，Na+离子在数值上变化较平稳，处于700～800mg/L范围之内。图4 MC试验区煤层气井产出水钠离子变化趋势5 其他离子变化规律其他离子主要是钙、镁离子和硫酸根离子。5口井化验得出的钙镁离子浓度均较低，一般小于12mg/L;硫酸根离子浓度一般小于40mg/L。3 水型动态变化规律MC试验区2口水平井MC-01V，MC-02V水型表现为NaHCO3Cl水型;3口直井中，MC-03，MC-05前期呈现为Na-Cl水型，后期呈现为Na-Cl-HCO3水型;MC-04井前期呈现为Na-Cl水型，后期呈现为Na-HCO3-Cl水型。MC试验区产出水中阳离子以K++Na+离子为主，阴离子HCO－3和Cl－值较为接近，不存在明显占绝对优势的离子(图5)。图5 MC试验区派珀三线图解可以用Stiff图表示MC试验区的水型随排采时间的整体变化情况(图6)。在排采初期，MC试验区水型表现为NaCl水型，Stiff图呈上宽下窄的漏斗状，如图6(a)所示，这一阶段的持续时间一般为4～6个月;在排采的中期，MC试验区水型表现为NaClHCO3水型或者NaHCO3-Cl水型，Stiff图形如图6(b、c)所示，这一阶段的持续时间大约为6～8个月;在排采的中后期，水型以NaHCO3水型或Na-Cl-HCO3水型为主，Stiff图形呈图6(d)所示形状。图6 MC试验区煤层气井产出水平均化学成分Stiff图形4 氯离子浓度排采动态变化模型经水质化验显示，由于钻井液的影响(李忠城等，2011)，柳林区块煤层气井产出水在开采初期具有较高的矿化度和盐度，但不含国家Ⅱ类饮用水标准(地表水环境质量标准，2002)(表2)中所严格限制的铁、锰、铜、锌、砷等阳离子，硝酸盐(以N计)、硫酸盐(以SO2－4计)阴离子也远低于国家Ⅱ类饮用水标准的限定值。唯有氯化物(以Cl－计)浓度在排采前期远高于国家Ⅱ类饮用水标准，并随着排采时间的增加而降低，柳林区块煤层气井产出水中氯化物的变化趋势见图2。表2 国家Ⅱ类饮用水标准主要离子限定要求可以发现，随着排采时间的增加，煤层气井产出水中氯离子浓度，由初期远高于国家Ⅱ类饮用水标准，逐渐降低并向Ⅱ类饮用水标准接近，最后完全达到Ⅱ类饮用水标准。建立产出水中氯离子浓度与排采时间的关系模型，对于煤层气井产出水的处理具有重要意义。本文利用回归分析方法对氯离子浓度进行分析。在应用回归分析法时，一般用Newton迭代法求解此正规方程组。也可以直接极小化残差平方和，求出未知参数的非线性最小二乘估计值。在实际应用中，可以采用SPSS软件直接求算(潘国营等，2002)。图7 MC-04井氯离子浓度与时间的关系以MC-04井为例，采用SPSS软件进行函数的计算和模型建立。初步判定氯离子浓度变化的模型为f(x)=b0bx1，随机给定初值b0=1240，b1=95，经过13次迭代后收敛。从计算结果来看(图7)，模型的相关系数R2=958，说明非线性回归拟合效果较好。因而可以得到该井氯化物(以Cl计)浓度的变化模型为:f(x)=b0bx1=6*991x。同理可计算其余两口井模拟计算数据，模型相关参数见表3。表3 柳林区块氯离子浓度排采动态模型参数根据上述数学模型可以预测煤层气井产出水水质达到国家标准所要求的时间(表3)，在这个时间点之前，产出水必须进行处理才能进行排放，否则会对周围环境和地表水源产生污染。5 结论通过对河东煤田柳林区块煤层气井产出水进行系统的跟踪采样分析，对产出水的水质变化规律进行研究，取得了以下主要的认识和成果:1)各煤层气井产出水的矿化度和氯离子、钠离子浓度，均随着排采时间的增长呈现由高到低的变化趋势，而碳酸氢根离子的变化规律相反，呈现先低后高的特点。2)煤层气井产出水的水型呈现由Na-Cl水型向Na-Cl-HCO3水型、Na-HCO3-Cl水型或NaH-CO3水型变化的规律。3)建立了氯离子浓度变化与排采时间的非线性回归分析模型。采用该模型可以较好地预测氯离子浓度达到国家Ⅱ类饮用水标准所需的时间，为煤层气井产出水的技术处理提供了参考依据。参考文献地表水环境质量标准GB/3838傅雪海，秦勇，韦重韬煤层气地质学［M］徐州:中国矿业大学出版社，143～144接铭训鄂尔多斯盆地东缘煤层气勘探开发前景［J］天然气工业，30:1～6+121李忠城，唐书恒，王晓锋等沁水盆地煤层气井产出水化学特征与产能关系研究［J］中国矿业大学学报，40(3):434～439刘新社，席胜利，周焕顺鄂尔多斯盆地东部上古生界煤层气储层特征［J］煤田地质与勘探，35(1)37～40潘国营，韩怀彦，王永安等应用SPSS统计软件和污染指数评价地下水污染———以濮阳市地下水污染评价为例［J］焦作工学院学报(自然科学版)，21(3):172～174赵庆波等著煤层气地质与勘探开发［M］北京:石油工业出版社周宝艳，傅雪海，秦勇等河东煤田水文地质条件与煤层气的关系［A］煤层气勘探开发理论与实践［C］北京:石油工业出版社，70～77

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